2021年第6期(总第18期) 往期回顾
王玉军研究员团队在硫化镉氧化溶解过程中的晶面效应方面取得进展
点击次数:263  更新时间:2021-09-15

在具有周期性淹水/排水特征的Cd污染稻田土壤中,硫酸盐还原菌在水淹期间可利用硫酸盐(SO42-)作为电子受体生成还原性硫(S2-),S2-与Cd2+进一步通过化学沉淀形成相对稳定的CdS纳米颗粒(CdS-NPs),降低Cd生物有效性;然而,在稻田土壤排水落干过程中,好氧条件可导致CdS被氧化溶解,增加Cd生物有效性。有研究表明,晶型纳米颗粒存在不同的暴露晶面,其中占主导的暴露晶面显著影响颗粒表面的吸附/解吸、氧化/还原、溶解/沉淀等过程,但主导晶面对CdS-NPs的环境化学过程与机制尚不清楚。

为此,我会副秘书长、南京土壤研究所王玉军研究员团队针对CdS-NPs的形貌和暴露晶面如何影响其氧化溶解过程这一问题开展了深入探究。研究通过化学水热法合成了三种不同形貌的CdS-NPs,即CdS-sphere、CdS-rod和CdS-sheet,还通过微生物法合成了一种具有纳米尺寸的CdS-NPs (Bio-CdS NPs),其主导晶面分别是{101}、{100}、{001}和{111}。通过结合HRTEM、XANES、EPR和DFT计算等研究手段发现,含主导晶面{001}的CdS-sheet具有较高表面能,且带隙窄,因此,在光照条件下有利于生成电子空穴对(e-/h+),进一步生成·OH,从而促进CdS-sheet氧化溶解。CdS-sphere和CdS-rod的带隙较宽,在光照条件下固相表面生成的O2·-·OH较少,导致其氧化溶解过程较慢。含主导晶面{111}的Bio-CdS NPs表面原子结构与CdS-sheet一致,且表面能较高,因此,在光照条件下可被快速溶解。本研究结果反映了CdS-NPs的形貌和暴露晶面对其稳定性的重要影响,进一步加深了我们对金属硫化物纳米颗粒环境行为的理解,对研究土壤氧化还原交替过程中Cd的生物有效性以及开展Cd污染修复具有重要的指导意义。

以上研究结果已在Environmental Science & Technology期刊上发表,博士生黄玫英为论文第一作者,王玉军研究员为论文通讯作者。研究工作得到国家自然科学基金和国家重点研发计划等资助。

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原文链接:http://www.issas.cas.cn/xwzx/kjjz/202109/t20210915_6203339.html